乾道三年（1167年）八月，朱熹在林择之、范念德的陪同下前往潭州（今长沙）访问湖湘学派代表张栻 。朱熹此时正当壮年时期，著作接连问世，盛名渐播 。张栻，字敬夫，师从胡宏，学有专长，自成一派，号称湖湘学派，朱熹对他早有敬仰之心 。朱熹和张栻进行了一次中国学术史、教育史上最著名的会讲——朱张会讲，开创了会讲之先河 。两人的讨论从太极之理上展开并最终趋于一致 。朱、张会讲于岳麓书院，从各地赶来听者达数千人 。在岳麓书院讲堂，朱熹手书“忠孝廉节”四个大字，后被书院奉为校训 。在经过两个月的岳麓讲学后，朱熹在张栻的陪同下游南岳衡山 。在一路的游览中，眼前的无边风景，不时牵动他们的诗兴，他们一边游览一边唱酬 。几天里，他们共得诗一百四十九篇，合编为《南岳唱酬集》 。下了衡山，从岳宫到槠州一百八十里，朱熹和张栻就还有争议的问题进行了临别前的讨论 。两人朝夕在船中，讨论《中庸》之义三天三夜未曾合眼 。朱熹与张栻分手后，携弟子范念德、林择之东归，一路轮流更换唱和 。到达崇安后，将东归旅途中所作的二百余篇诗文，汇集成《东归乱稿》一书 。
乾道四年（1168年），崇安发生水灾 。朱熹力劝豪民发藏粟赈饥，还向官府请贷粮食六百斛散发于民，使民不致挨饿 。乾道五年，朱熹悟到“中和旧说”之非，用“敬”和“双修”思想重读程颢、程颐著作，从全新角度独创“中和新说” 。这是在学术史上具有划时代意义、影响十分深远的重大事件，标志朱熹哲学思想的成熟 。九月，朱熹母去世，朱熹建寒泉精舍为母守墓，开始了长达六年之久的寒泉著述时期 。
乾道七年（1171年）五月，为了根本上解决百姓灾年生计问题，在五夫创建“社仓” 。这种做法可以减轻贫民困难，缓和社会矛盾，也减轻朝廷的施政压力，后为许多地方所仿效 。十一月，朱熹回尤溪，与知县、好友石子重讲论学问于县学 。在石子重的陪同下，游览其父朱松任尤溪县尉时燕居之所“韦斋”旧址，手书“韦斋旧治”四字刻石揭榜 。乾道九年，作《重修尤溪庙学记》，亲书“明伦堂”制匾悬挂于尤溪县学宫正堂 。从此天下学宫匾皆模此刻制悬挂 。
淳熙二年（1175年）正月，浙东学派领袖吕祖谦从浙江东阳来访朱熹，在寒泉精舍相聚一个半月，编次《近思录》成，史称“寒泉之会” 。五月，送吕祖谦至信州鹅湖寺（今鹅湖书院），陆九龄、陆九渊及刘清之皆来会，史称“鹅湖之会” 。鹅湖之会的直接动因是吕祖谦想利用这个机会调和朱、陆学说之间的矛盾 。在学术上，朱熹认为心与理是两个不同的概念，理是本体，心是认识的主体 。二陆主张心与理是一回事，坚持以心来统贯主体与客体 。朱熹与陆氏兄弟论辩、讲学达十日之久 。鹅湖之会并没有达到双方统一思想的目的，但使他们各自对对方的思想及其分歧有了进一步认识，也促使他们自觉不自觉地对自己的思想进行反省 。
淳熙五年（1178年），宋孝宗任朱熹知南康军兼管内劝农事 。淳熙六年三月，朱熹到任 。当年适逢大旱，灾害严重，朱熹到任后，即着手兴修水利，抗灾救荒，奏乞蠲免星子县税钱，使灾民得以生活 。十月，朱熹行视陂塘时，在樵夫的指点下找到白鹿洞书院的废址 。经朱熹的竭力倡导，到淳熙七年三月，白鹿洞书院很快修复 。朱熹在南康军任上，为白鹿洞书院殚精竭虑，不遗余力 。他曾自兼洞主，延请名师，充实图书，还请皇帝勅额，赐御书 。还置办学田，供养贫穷学子，并亲自订立学规，即著名的《白鹿洞书院教规》 。《白鹿洞书院教规》是世界教育史上最早的教育规章制度之一，对教育目的、训练纲目、学习程序及修己治人道理，都一一作了明确的阐述和详细的规定，它不仅成为后续中国封建社会700年书院办学的模式，而且为世界教育界瞩目，成为国内外教育家研究教育制度的重要课题 。

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